蒂姆·古德曼为寻找下落不明的父亲来到莱姆市，意外与父亲的前宝可梦搭档大侦探皮卡丘相遇，并惊讶地发现自己是唯一能听懂皮卡丘说话的人类，他们决定组队踏上揭开真相的刺激冒险之路。探案过程中他们邂逅了各式各样的宝可梦，并意外发现了一个足以毁灭整个宝可梦宇宙的惊天阴谋。
剧情：
故事发生在精灵宝可梦世界，超梦从实验室逃出来时，发生警探哈利·古德曼的车祸事故。 21岁的提姆原本梦想成为宝可梦训练家，但母亲去世、父亲哈利因警务工作而与他分隔两地，让提姆放弃了梦想，从事保险业务员工作。某日，他接到哈利在查案时殉职的噩耗。
提姆来到哈利的工作地点莱姆市，这个城市禁止宝可梦对战，并力求人类与宝可梦共同生活。跟哈利的好友吉田探长会谈后，提姆前往父亲的公寓并遇见想成为记者的露西·史蒂芬斯及其搭档可达鸭，露西认为哈利的死必有蹊跷。提姆在父亲的房间里遇见一只皮卡丘，这只戴猎鹿帽的皮卡丘会说人类的话，但只有提姆能听得懂。提姆不小心打开了装有紫色有害气体的试管，一群长尾怪手受此影响发狂攻击他和皮卡丘，所幸他们平安脱困。皮卡丘表示自己是失忆的名侦探，也是哈利的搭档。他坚信哈利并没有死，而哈利留给他的猎鹿帽可以做为线索。他们找上露西协助调查，露西表示哈利曾出现在莱姆码头。
在审问线人魔墙人偶后，他们循线参加非法地下竞技场的赛事，竞技场主人赛巴斯汀的喷火龙之前被皮卡丘打败过，因此赛巴斯汀要求再战，但皮卡丘忘了如何使用技能，而喷火龙吸了赛巴斯汀给的紫色气体「R」后十分凶暴。在提姆支援皮卡丘的过程中，赛巴斯汀不小心放出了大量的R并使得该处所有宝可梦暴动，提姆随后遭到逮捕，但他已经从赛巴斯汀口中问出R的源头是某位博士。
提姆就父亲未死一事与吉田探长争执，但吉田让他看了哈利出车祸的影像，表示无人能从此种灾难中生还。之后，提姆和皮卡丘在霍华·克里夫的助理诺曼女士的带领下见到霍华，身患重病的霍华是莱姆市的建造者，他展示了哈利发生意外的影像，指出这起案件的凶手是最近脱逃的超梦，霍华还要提姆注意自己的儿子罗杰，并声称罗杰是公司的这个城市的实质控制者。
提姆、皮卡丘、露西和可达鸭潜入哈利先前调查的实验室，发现赛巴斯汀提到的那位罗伦博士拿超梦做实验，这只超梦在二十年前从关都地区脱逃，而哈利受博士雇佣寻回超梦。提姆等人闯入实验室的行动被发现，他们遭甲贺忍蛙追击，在可达鸭挡下攻击后，他们穿过一群巨大土台龟，但皮卡丘在过程中受重伤，提姆设法和妙蛙种子沟通，在他们的带领下，提姆带皮卡丘来到森林深处，在那里久候的超梦治好皮卡丘，但在超梦阐明自己的目的前就被罗杰捕捉带走。皮卡丘认为自己因超梦而背叛哈利便离开了他，而其他人回到莱姆市找霍华。
皮卡丘经过哈利出车祸的区域时在那里发现飞水手里剑，推测攻击哈利的凶手不是超梦，而是霍华派出的甲贺忍蛙，便赶回莱姆市。在提姆找到霍华时，霍华已经将自己的意识转移到超梦上，结合R和超梦的能力，可以将人类和他们的宝可梦融合，借此让人类透过宝可梦更加进化。超梦体内的霍华开始在莱姆市大规模散布R，皮卡丘赶到后以电击招式对抗超梦。同时，提姆发现先前自己遇见的罗杰实际上是诺曼女士，而且也是一只百变怪，真正的罗杰早已被囚禁。提姆用R制伏了百变怪，并在皮卡丘的掩护下破坏霍华的设备，让超梦脱离霍华的控制。
超梦使用能力让一切恢复原状，而霍华也遭到逮捕。罗杰对露西的表现印象深刻，决定录用她做专职记者。接着超梦透露他实际上是透过皮卡丘融合来治疗哈利，在超梦让哈利复原后，提姆和他修复了父子关系，并表示考虑转行成为侦探。
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